1641-ben feleségül vette Frangepán Katalint. Az ifjú pár Ozalj várban és váltakozva egyéb váraikban lakott, ahol nagy fénnyel és pompával éltek. Frangepán Katalin szellemi fölénye férje felett szembetűnő volt, a Frangepán család hagyományos németgyűlölete pedig mindkettőjükre nézve végzetessé vált.
Zrínyi a birtokait foglaló és azokon garázdálkodó horvát határőrvidéki német tisztek ellen nyílt harcot folytatott, több megerősített helyből kiverte őket és lábbal taposta a német lobogókat, amiért III. Ferdinánd 1642. augusztus 22-én és december 10-én kelt dekrétumában felségsértőnek nyilvánította. Egyéb bántódása azonban nem lett, mert a törökök elleni harcokban kivívott fényes sikerei elnémították ellenfeleit. Említést érdemel még az 1646-ban Légrádnál vívott harc, amelyért cserébe az udvar fátylat borított Zrínyi németgyűlöletére, és Zrínyi 1647-ben Horvátország kapitánya lett.
1648-ban Zrínyi nagy sereget vezetett a király segítségére a svédekkel szövetkezett protestánsok ellen. Ezekben a harcokban nagyon kitüntette magát. 1649-ben hősiesen harcolt a törökök ellen Sluinnál, Légrádnál, Kanizsánál, majd Horvátország déli részein, de a török elleni hadakozástól eltiltották, s ezért sok panasz merült fel ellene. 1654-ben engedély nélkül hadakozott Dalmáciában a törökök ellen, és Cattaro körül elfogott egy török hadihajót, melyet átadott a zárai parancsnoknak. A töröktől megszabadult cattaróiak egy drága karddal ajándékozták meg. Ezért a grazi hadi tanács igazolásra szólította fel, de ő nem ment el, hanem azt válaszolta, hogy nem mehet, mert egy sereggel a török ellen Sluin alá kell vonulnia. Ezért 1654. augusztusban minden tisztségétől megfosztották, pedig ő volt ekkor a könnyűlovasság generálisa, a karlováci, szluini, velomoricskai, jamnicskai várak és az összes uszkokok (szerb menekültek) főkapitánya. Egyben szigorúan eltiltották a török pasákkal való levelezéstől s a Velencével való alkudozástól.
1655-ben megújult a törökök elleni harc. Zrínyi nagy sereggel csatlakozott Auersperg generálishoz, és Viszibabánál 7000 törököt szétvert és óriási zsákmányt ejtett. Ezért újból visszahelyezték méltóságaiba, és kinevezték a zenggi és az egész dalmátparti vidék főkapitányává. Mikor újból panaszokkal léptek fel ellene, hogy sem ő, sem a Frangepánok nem akarnak a német generálisoknak szót fogadni és hogy mindenben önkényesen jár el, akkor 1657-ben lemondott összes katonai méltóságairól, és elment Grazba, majd innen Bécsbe, hogy az ellene emelt panaszok ellen magát igazolja.
Alig ért Bécsbe, újból visszahelyezték méltóságaiba és sürgősen Horvátországba küldték, mert híre jött annak, hogy a törökök ismét kezdenek beözönleni a határokon. Zrínyi 1658 novemberében megverte a törököt Berlognál és Perusicánál, 1659-ben pedig Zenggnél. 1661-ben megfosztották a fontos zenggi kapitányságtól és ogulini és primorjei generális lett. Bátyja, Zrínyi Miklós halála után 1665 januárjában bánná nevezték ki. Nagy buzgalommal hozzáfogott állása sokoldalú kötelességeinek teljesítéséhez, de emellett időt talált arra is, hogy Zrínyi Miklós eposzát, a „Szigeti veszedelmet” lefordítsa horvát nyelvre. Munkája azonban tulajdonképen nem fordítás, hanem körülíró átdolgozás. A munkát kétszer fordította le, először 1660-ban, másodszor 1666-ban, de bármelyiket tekintjük, szembetűnik, hogy nem művészi célok vezették, mert költői tehetsége kevés volt, hanem bántotta az, hogy Zrínyi Miklós nem horvátul írt.
Katalin rábírta férjét, hogy szövetségre lépjen a magyar elégedetlenekkel. Erre kedvező alkalmul kínálkozott legidősebb lányuknak, Zrínyi Ilonának Rákóczi Ferenccel való eljegyzési ünnepe. Zrínyi 1666. október 6-án találkozott Wesselényi nádorral, Lippay primással és Nádasdy Ferenccel, velük a német kormány ellen titkos szövetségre lépett és letette kezükbe a hűség és titoktartás esküjét (lásd: Wesselényi-összeesküvés). Bécsben az udvar megrémült, és az összeesküvők ügyének elintézését egy külön bizottságra bízta, amelynek elnöke Lobkowitz herceg miniszter volt. A bizottság úgy döntött, hogy Zrínyit Borkovics révén tőrbe csalják. Egyúttal Spankau báró generálist arra utasították, hogy 6000 emberrel foglalja el Csáktornyát és Légrádot. Zrínyi és Frangepán Ferenc Kristóf elhatározták, hogy egyenesen Bécsbe mennek, és kegyelemre megadják magukat, annál is inkább, mert Borkovics és Forstelli olyan ígéretet hoztak magukkal, hogy semmi bántódásuk nem lesz, ha megadják magukat, hiszen Zrínyi fia, János túszként már Bécsben volt.
Csáktornyáról 1670. április 13-án éjjel távoztak, Frangepán Katalin és leánya ott maradt. Zrínyit és Frangepánt a bécsújhelyi börtönbe zárták. Itt Zrínyi ékes latin nyelven írt egy önigazolást a királyhoz, melyben igazolni igyekezett tetteit, és hivatkozott a király ígéretére, amely szerint nem lesz bántódása, ha megadja magát. Felsorolta az ő, Miklós bátyja és más őseik nagy érdemeit és ezekre hivatkozva kegyelmet kért. Mindezt hiába tette. Egy évi és egy hónapi fogság után egy német bíróság alkotmányellenesen halálra ítélte őt és sógorát. Zrínyi hősként, félelem nélkül lépett a vérpadra. Augusztics Tamás zágrábi kanonok írja (mint szemtanú), hogy a hóhér több ügyetlen csapás után fejét inkább letépte, mint levágta. Az ő és Frangepán holttestét egy gödörbe dobták a Szent Mihály-templom fala mellett, és a kápolna falára egy kis táblát szegeztek, melyen a következő felirat állt: Hoc in tumulo jacent Comes Petrus Zriny Banus Croatiae et Marchio Franciscus Frangepan ultimus familiae, qui quia caecus caecum duxit, ambo in hanc foveam ceciderunt. Discite mortales et casu discite nostro: Observare fidem Regibus atque Deo.
Kivégzésének hírére Frangepán Katalin elméje elborult. Az özvegy 1673. november 16-án halt meg egy grazi zárdában. Egyetlen fiukat, János Antalt a bécsi udvar a családnevétől is megfosztotta. Gnade Antal néven sorozták be katonának. 1683-ban minden alap nélkül megvádolták, hogy a király élete ellen tör. Börtönbe vetették, és húsz éven át rabként sínylődött előbb a tiroli Rattenburg várában, később Kufsteinben. Itt megőrült, és 1703-ban, ötvenéves korában meghalt. Ő volt a Zrínyi-család utolsó sarja.
